石油化工高等学校学报
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Y分子筛中硅铝桥羟基结构调变规律的理论研究
郑健, 李 强, 秦玉才, 宋丽娟
石油化工高等学校学报 2019, 32 (
1
): 6-12. DOI:
10.3969/j.issn.1006-396X.2019.01.002
摘要
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593
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Y分子筛中B酸的酸性在催化过程中起着主要作用,其结构的变化反应了B酸的强弱。采用周期性模型模拟了HY、[AlO]+/HY及 [Al(OH)]2+/HY中B酸位置的稳定结构,从第一性原理和分子动力学两方面研究了B酸中心的结构变化与周围微环境的关系。通过几何结构、电子结构和分子力学统计结果发现,非骨架铝物种的加入增加了B酸的强度,且与H原子在12元环上的分布数量有关系,H原子越少,其酸性越强。B酸中心H原子与O原子结合能力越弱,并且H原子失去电子越多,B酸酸性越强。非骨架铝的加入能增强B酸的酸性,且[Al(OH)]2+非骨架铝物种对B酸性质的影响明显。研究可为分子筛B酸调变提供理论支持。
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缔合聚合物在多孔介质中的缔合行为研究
李 强,梁守成,吕 鑫,张 健,唐恩高
石油化工高等学校学报 2017, 30 (
6
): 37-41. DOI:
:10.3969/j.issn.1006-396X.2017.06.008
摘要
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328
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根据缔合聚合物通过疏水侧链的缔合作用形成大尺寸聚集体的作用机理,提出利用具有两亲腔体独特结构的β环糊精控制缔合聚合物的缔合程度,并利用聚合物溶液黏度间接计算缔合聚合物在多孔介质中的缔合程度。实验从β-环糊精质量分数对缔合聚合物黏度、聚合物聚集体形态、缔合聚合物在不同渗透率条件下的缔合程度几方面研究了缔合聚合物在多孔介质中的缔合行为。结果表明,β-环糊精仅对缔合聚合物的疏水侧链进行包裹,而对缔合聚合物分子主链和线性聚合物分子结构没有影响,缔合聚合物缔合黏度对表观黏度的贡献率超过94%。缔合聚合物在多孔介质中的缔合程度随渗透率增加而增加,同时由于缔合与解缔合作用的存在,缔合聚合物形成的聚集体尺寸更易与岩心孔喉尺寸相匹配,缔合聚合物渗透率在4 000×10
-3
μm
2
以下,岩心中的缔合程度均小于10%。
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驱油剂对稠油注空气低温催化氧化过程的影响规律
周广健,秦玉才,李 强,莫周胜,张晓彤,宋丽娟
石油化工高等学校学报 2016, 29 (
4
): 1-6. DOI:
10.3969/j.issn.1006-396X.2016.04.001
摘要
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625
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为了提高空气驱的安全性及稠油改质,通过静态氧化实验研究了驱油剂对稠油低温催化氧化性能的影响规律。结果表明,研究选用的驱油剂都可以提高耗氧速率,特别是NaOH 和PAM 对耗氧速率的影响最为明显。通过族组成分析驱油剂对原油成分的影响,研究发现,低温催化氧化使原油中的饱和分和芳香分向胶质和沥青质转化,而纳米微粒Fe
3
O
4
却可以明显的反转这种变化。研究结果对驱油剂的选取、提高空气驱油技术的安全性及扩大空气驱的应用具有一定的指导意义。
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助剂对CuO-ZnO-ZrO
2
催化剂CO
2
加氢制甲醇性能的影响
李培培,秦玉才,李 强,莫周胜,张媛媛,宋丽娟
石油化工高等学校学报 2016, 29 (
3
): 12-17. DOI:
10.3969/j.issn.1006-396X.2016.03.003
摘要
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597
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采用燃烧法制备了Al
2
O
3
、CeO
2
、NiO 金属氧化物改性的CuO-ZnO-ZrO
2
催化剂,通过X 射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、H2-程序升温脱附(H2-TPD)、CO
2
-程序升温脱附(CO
2
-TPD)表征手段,探讨Al
2
O
3
、CeO
2
、NiO 助剂对催化剂物相组成及微观结构的影响,且在固定床连续流动反应装置上考察了添加3种不同助剂对CO
2
加氢合成甲醇性能的影响。结果表明,Al
2
O
3
、CeO
2
、NiO 助剂均有助于提高CuO-ZnO-ZrO
2
催化剂的活性,且添加适量CeO
2
的催化剂催化效果最好;3种助剂都可以抑制CuO 晶粒的生长和提高CuO 的分散度,从而更利于催化剂的还原和H2 的吸附解离;3种金属氧化物助剂均可不同程度地调变催化剂表面碱强度和碱性位数目,较之NiO 改性的催化剂,Al
2
O
3
和CeO
2
改性的催化剂表面碱强度更强,碱性位数目也更多,从而更利于CO
2
的吸附活化。
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烃类C—H键催化断裂活性受相邻基团的影响规律
唐 亮, 李 强, 秦玉才, 万 海
石油化工高等学校学报 2015, 28 (
6
): 9-13. DOI:
10.3969/j.issn.1006-396X.2015.06.002
摘要
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采用密度泛函理论研究了烃类C—H键在醋酸铜催化作用下断裂活性受其相邻基团的影响规律。计 算结果表明, 与不同基团相连的甲基和次甲基C—H键的催化断裂活性顺序: 苯基>正己基>环己基; 而亚甲基C— H键的催化断裂活性顺序: 苯基>环己基>正己基。通过对C—H键催化断裂活性的理论分析, 发现相邻基团对所 连C—H键催化断裂活性的影响与相邻基团在催化剂发生吸附前后的电荷变化量以及空间位阻大小有关。
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